La bibliothèque du Centre national de littérature, spécialisée en Luxemburgensia et constituée d'environ 40.000 livres, est une bibliothèque de présence, c'est-à-dire les livres ne peuvent être consultés qu'en salle de lecture.
La bibliothèque spécialisée du CNL comprend également les livres provenant des différents fonds d'archives, des ouvrages concernant les disciplines voisines de la littérature comme l'histoire, la philosophie, la musique, ainsi que des ouvrages de critique littéraire et des études spécialisées.
Le visiteur trouvera en libre accès des ouvrages de référence généraux (encyclopédies, bibliographies...) et spécialisés (dictionnaires, bibliographies spécialisées, ouvrages sur l'histoire du Luxembourg, l'histoire de la littérature...) des quotidiens et hebdomadaires luxembourgeois ainsi qu'une vaste collection de périodiques littéraires et historiques luxembourgeois et étrangers.
Le CNL dispose également d'une collection importante de documents audio-visuels dans la mesure où ils concernent la littérature ou l'histoire de la littérature luxembourgeoises.
Au-delà, le CNL comporte un centre de documentation sur la littérature du Grand-Duché qui fournit une collection de coupures de presse et documents divers sur plus de 3000 acteurs du champ littéraire luxembourgeois.